Таврическая Духовная семинария с момента своего основания, благодаря святителю Гурию (Карпову), содержала уникальную библиотеку, в которой в начале ХХ века было более двух тысяч книг. Среди них большой богословский отдел, который заключал в себе 400 названий, отдел словесности—309 наименований, исторический—297 книг.
Среди редких книг обширной семинарской библиотеки были старопечатные книги времен царей Михаила Федоровича и Алексея Михайловича. Эти уникальные издания Правление Таврической семинарии представляло на выставке, посвященной 300-летию Дома Романовых, которая проходила в здании Дворянского собрания Симферополя.
Библиотека содержалась на деньги, отпускаемых духовенством, в количестве 50 рублей, а также процентов из капитала, завещанного Преосвященными Алексием и Гурием. Для того чтобы прочнее закрепить в Таврической семинарии духовное просвещение и представить для этого научные издания, архиепископ Гурий завещал семинарии свою обширную, из 1700 наименований, редкую и очень дорогую библиотеку (она оценивалась в то время в сумму более чем в 25 000 рублей).
В его собрании, кроме книг духовного содержания, хранились книги по истории, археологии, естествознанию на разных языках: русском, французском, греческом, китайском, латыни и других. Кроме книг, он оставил семинарии свои рукописи о религиозных сектах Сибири (скопцах, молоканах и других).
Сам владыка внимательно следил за богословской наукой и на протяжении многих лет выписывал в свою библиотеку все духовные журналы и все появившиеся на свет капитальные богословские труды. Он основательно знал древнюю отечественную литературу и творения отцов Церкви – как восточной, так и западной. Кроме богословских и философских наук, глубоко образованный владыка Гурий следил за всеми новинками в области истории и естествознания, а также за всеми лучшими сочинениями русской и иностранной литературы и обогащал ими свою библиотеку.
Из Китая, где он пробыл в общей сложности около 20 лет с просветительской миссией, будущий святитель привез китайские книги. Под одной обложкой в виде папки, обтянутой синей тканью, с костяными застежками, собрано 8 книг. Все книги напечатаны китайскими иероглифами на рисовой бумаге и прошиты шелковыми нитками. Одна из дорогих и редких книг— «Библия на старокитайском языке в вопросах и ответах» в двух томах, изданная в 1865 году, составлена в традиционном для китайцев стиле диалога. Автором предисловия и переводчиком был архиепископ Гурий. Вполне возможно, что этот экземпляр Библии на китайском языке является единственным сохранившимся в мире.
В библиотеке Гурия были и книги, написанные Конфуцием (ок. 551-479 гг. до н.э.)
Среди редчайших книг, подаренных архиепископом Гурием семинарии, была Библия Мартина Лютера, изданная в 1729 году на немецком языке в переплете из телячьей кожи, весом 8 кг. Библия, переведенная реформатором с латинского на немецкий язык, была подарена владыке Гурию ректором Таврической духовной семинарии архимандритом Арсением (Брянцевым) в 1878 году.
Созданная владыкой Гурием семинария получила поистине бесценный подарок, но, к сожалению, специального помещения библиотека в те годы не имела. Поэтому библиотека, пожертвованная святителем Гурием, долгие годы находилась в помещении, приспособленном для гимнастических упражнений в зимнее время.
Нередко в семинарской библиотеке проходили выставки редких богословских книг из фондов Священного Синода.
Выдача книг в семинарии проводилась три раза в неделю. Библиотекой обычно заведовал инспектор семинарии, который сам и выдавал книги. К сожалению, большинство редких книг из уникальной библиотеки семинарии безвозвратно утеряно в годы революции и гражданской войны.
На данный момент библиотека Таврической духовной семинарии насчитывает 8 727 экземпляра книг, в том числе научную и светскую периодику, богословскую, философскую и художественную литературу. Библиотека полностью укомплектована новыми учебниками и учебными пособиями, рекомендованными Учебным комитетом Русской Православной Церкви, и регулярно продолжает пополняться.
Для усовершенствования учебного процесса семинария имеет доступ к ЭБС (Электронной библиотечной системе) с огромным ресурсом, куда каждый студент и преподаватель могут войти и получить нужную информацию для работы. Также для внутреннего пользования имеется Электронный библиотечный каталог ИРБИС и картотека.
Отдельно библиотека имеет так называемый «золотой фонд», состоящий из личной библиотеки святителя Гурия с его экслибрисом и других дореволюционных изданий на русском, немецком, латинском и греческом языках – в общем количестве 511 книг и 52 номера журнала «Нива» за 1884 год. Одна книга из личной библиотеки святителя Луки с его личной подписью.
Библиотека располагает 5 постоянно действующими выставками с редкими экспонатами.